陈嘉川教授团队在木质素基材料及CO2光转化的研究中取得新进展

陈嘉川教授团队在木质素基材料及CO₂光转化的研究中取得新进展

国重陈嘉川教授团队以造纸黑液为原料，合成了石墨烯量子点(GQDs)，之后，以GQDs修饰TiO₂进行光催化CO₂还原反应。由于获得的石墨烯量子点具有上转换和光致发光现象，从而可敏化紫外光吸收的TiO₂纳米片，扩展催化剂的光吸收范围；另外，石墨烯量子点可捕获光生电子，实现电子-空穴对的有效分离；上述两个光催化基本过程共同促进了光催化还原反应的进行。相关研究成果以“Building a Bridge from Papermaking to Solar Fuels”为题，在线发表于国际顶级期刊Angew Chem. Int. Edit.（影响因子12.959），并作为插图封面。论文第一作者为国重2017年新进老师姜在勇博士和2017级硕士研究生张新晗共同一作，陈嘉川教授为通讯作者。此工作成功架起了造纸黑液与太阳能燃料之间的桥梁，使两种废物（黑液和CO₂）转化为高附加值产品。此工作拓宽了造纸黑液利用的设计思路，对造纸黑液的进一步利用具有重要参考价值。

Figure 1. a) Synthetic steps for producing GQDs from black liquor generated via papermaking; b–f) Morphology and size distribution of GQDs, b) TEM and c) HR-TEM images of the GQDs; d) AFM image and e) height distributions of GQDs by AFM.

Figure 3. a) Photocatalytic CO₂ reduction activities of GQDs/TiO₂ samples under UV/Vis light, b) Cycling test results of CO₂ reduction photoactivity of 0.6 wt% GQDs/TiO₂, c) Photocatalytic H₂ evolution activity of TiO₂ and GQDs/TiO₂ samples, d) Cycling test results of photocatalytic H₂ evolution activity of 0.6 wt% GQDs/TiO₂, e) TEM image of pristine TiO₂ nanosheets, f) TEM image of the 0.6 wt% GQDs/TiO₂, g) Transient photocurrent responses of the TiO₂ and 6 wt% GQDs/TiO₂, h) Electrochemical impedance spectroscopy (EIS) of TiO₂ and 6 wt% GQDs/TiO₂.

此外，课题组采用同步光还原法，制备了以超薄TiO₂为载体的Cu单原子催化剂，这种催化剂不仅能高效地在水溶液中将CO₂光催化还原为CO，并且通过简单的方式解决了Cu位点氧化失活问题，使催化剂恢复活性、循环利用；相关研究成果以“Living Atomically Dispersed Cu Ultrathin TiO₂ Nanosheet CO₂ Reduction Photocatalyst”为题，在线发表于国际顶级期刊Adv. Sci. （影响因子15.804），论文第一作者为姜在勇博士，陈嘉川教授为通讯作者。上述两项工作被微信公众号：学研会、催化天地、研之成理、Wiley数据库下设的Wiley威立等公众号以齐鲁工业大学第一单位在全国范围内宣传推广。

Figure 4. Schematic of the photocatalytic a) CO₂-H₂O and b) H₂O

reduction pathways to CO and H₂ over GQDs/TiO₂ under UV/Vis light

irradiation.

此外，近两年来，陈嘉川教授、杨桂花教授与姜在勇博士在光催化、生物质（玉米芯残渣、木质素等）利用等能源环境应用材料的设计与性质调控及其作用机理等方面还取得了一些不错的成果，分别发表在Appl. Catal. B: Environ. 2017, 219, 209(影响因子16.683); Appl. Catal. B: Environ. 2018, 237, 302 (2018年校庆宣传论文); Appl. Catal. B: Environ.2019, 256, 117881; Chem. Eng. J. 2019, 373, 814(影响因子10.652); Chem. Eng. J. 2018, 348, 592. (2019年获高被引); Catalysis Today. 2020, 340, 204.（影响因子5.825）等国际著名期刊。

上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、山东省自然科学基金和山东省泰山学者计划项目的资助。

论文链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909222   

                https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201900289